Die 1115 erstmals urkundlich erwähnte Burg Kreuzenstein (damals "Grizzanestaine" genannt) befand sich ab 1260 in landesfürstlichem Besitz. Durch schwedische Truppen 1645 zerstört, kam die Ruine in weiterer Folge durch Heirat im Jahr 1698 in den Besitz der Familie Wilczek, die sie vor allem als Steinbruch nutzte. Erst Johann Nepomuk Graf Wilczek, seines Zeichens passionierter Kunstsammler, Entdecker und Forscher, fand Gefallen an der Burg und begann 1874 mit dem Wiederaufbau. Der Architekt Carl Gangolf Kayser übernahm die Planung der Arbeiten und leitete diese bis zu seinem Tod im Jahr 1895. Sein Nachfolger wurde Humbert Walcher Ritter von Molthein, ein Schüler des großen historistischen Architekten Friedrich von Schmidt.
Ursprüngliche Intention der Bauarbeiten war die Errichtung einer Familiengruft der Wilczeks, es entwickelt sich aber im Laufe der Zeit in ein Projekt zur Wieder- bzw. Neuerrichtung der gesamten Burganlage unter Verwendung romanischer und gotischer Bauteile aus zahlreichen europäischen Ländern nach dem Vorbild einer "Musterburg". Auch die Innenräume wurden reich im historistischen Stil ausgestattet und nahmen einen Großteil der Kunstsammlung des Grafen auf, darunter die größte private Waffensammlung Österreichs, u.a. mit einem keltischen Bronzeschwert. 1906 besuchte Kaiser Wilhelm II. Burg Kreuzenstein, die zu diesem Zeitpunkt nach mehr als dreißig Jahren Bauzeit nahezu vollendet war; die Ausstattungsarbeiten dauerten jedoch weiter an.
Durch einen verheerenden Brand wurden im Jahr 1915 ein Viertel der Burg und etwa 5000 Kunstwerke zerstört. Danach erfolgte ein äußerlich identischer, im Inneren jedoch vereinfachter Wiederaufbau. Weiteren Schaden nahm die Burg durch Kampfhandlungen während des Zweiten Weltkrieges. 1945 hatten sich deutsche Soldaten in der Burg verschanzt und ein Flak-Geschütz auf dem Bergfried installiert. Dabei wurden Dächer, Fassaden und Räume in den obersten Stockwerken schwer in Mitleidenschaft gezogen. Seitdem erfolgte eine schrittweise Wiederherstellung.