Hans Georg (III.) Kuefstein, einer der mächtigsten evangelischen Adeligen des Landes, ließ in Nachfolge seines Vaters Hans Lorenz in den Jahren 1560 bis 1604 das wehrhafte Schloss Greillenstein errichten. Es handelt sich um eine regelmäßige vierflügelige Anlage um einen quadratischen Innenhof mit zwei Hauptgeschossen. Die Südfassade des Schlosses mit ihrem mächtigen Torturm wurde als Hauptansicht gestaltet. Ebenfalls im Süden erstreckt sich die weitläufige Gartenanlage, die im 17. und 18. Jahrhundert angelegt wurde. Aus dem Garten gelangt man über eine Brücke mit flankierenden Löwen und Obelisken in gerader Blickachse zum Torturm.
Das Schloss besitzt in seinen Zimmerfluchten noch heute vielfach die Originalaustattung des späten 16. Jahrhunderts bzw. der Zeit um 1600 teilweise aber auch Veränderungen des 17. und 18. Jahrhunders mit zahlreichen Details, wie stuckierten Decken, Kachelöfen, Türen mit originalen Schlössern, Fensterscheiben in Bleifassung. Der Türkensaal beherbergt acht Leinwandbilder von der Türkenexpedition, die Hans Ludwig Graf von Kuefstein 1628 leitete, darunter Portraits von Sultan Murat IV. Die Kassettendecke aus der Bibliothek des Schlosses befindet sich heute in Schloss Laxenburg. Besonders interessant ist das ehemalige Landgericht. Schloss Greillenstein beherbergte ab 1634 ein Hochgericht. Der Gerichtssaal und die Registratur mit komplett erhaltener Einrichtung und in situ aufbewahrtem Aktenbestand befinden sich im Schloss.