Der Legende nach wurde das Kloster von Markgraf Leopold III., dem Heiligen, an jener Stelle errichtet, wo er den Schleier seiner Gemahlin im Geäst eines Holunderstrauches nach 9 Jahren wiedergefunden hatte. Es sei ihm die Gottesmutter erschienen und habe ihm den Bau eines ihr geweihten Klosters befohlen. 1113 berief der Markgraf Augustinerchorherren nach Klosterneuburg und ließ das bereits gegründete Stift, in dessen Nachbarschaft er seine Pfalz errichten hatte lassen, großzügig ausstatten. Unter Herzog Leopold VI. wurde die Residenz für kurze Zeit wieder nach Klosterneuburg verlegt und mit der heute leider verlorenen Capella Speziosa eines der prächtigsten mittelalterlichen Raumensembles in Österreich geschaffen. Zudem gilt der von burgundischen Baumeistern aus rotem und weißem Marmor mit reicher Vergoldung errichtete Bau als erste gotische Architektur Österreichs. Mit Propst Stephan von Sierndorf (1317 - 1336) verbinden sich künstlerische Unternehmungen, die nicht zuletzt mit dem Brand des Stiftes 1330 zusammenhängen.
Nach Abwehr der Gefahr durch die Osmanen beschloss Karl VI., Klosterneuburg nach Vorbild des Escorial zu einer barocken "Festung" des Glaubens und der Macht auszubauen. Die ersten Pläne dazu lieferte 1714 Jakob Prandtauer, doch konnte das gigantische Unternehmen nur in reduzierter Form verwirklicht werden. Mit der Aufgabe wurde schließlich 1729 Donato Felice d' Allio betraut, aber auch Josef Emmanuel Fischer von Erlach hinterließ seine Handschrift in dem neuen Projekt. Mit dem Tod des Kaisers 1740 geriet das ehrgeizige Vorhaben ins Stocken und erst Josef Kornhäusel führte die Arbeiten 80 Jahre später zu einem vorläufigen Ende. In den Jahren 1882 bis 1893 re-romanisierte der Wiener Dombaumeister Friedrich von Schmidt Teile der Stiftskirche. Die romanische Form der Schiffe wurde wiederhergestellt, weiters die südliche Seiten- und die Hauptapsis freigelegt und die Vorhallen wurden entfernt. Zur gleichen Zeit wurden auch die beiden Fassadentürme im Stil des Historismus ausgebaut.
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